Syntéza, charakterizace a katalytická aktivita porézních metalosilikátů

Bc. Dalibor Hradský

Master's thesis

Synthesis, characterization, and catalytic activity of porous metallosilicates

Abstract:

Tato práce se věnuje porézním materiálům na bázi křemičitanů kovů, konkrétně zirkonia. Tyto materiály disponují řadou unikátních vlastností a nalézají široké využití v oblasti heterogenní katalýzy. Především je zkoumáno jejich možné využití v katalýze Lebeděvova procesu, tedy katalytické přípravy 1,3-butadienu z ethanolu. Tento proces by mohl být budoucí náhradou za produkci 1,3-butadienu petrochemickou cestou. V experimentální části práce byla zkoumána bezvodá syntéza, charakterizace a katalytická aktivita zirkonosilikátů. Směsné oxidy byly připravovány nehydrolytickou sol-gelovou metodou a poté povrchově modifikovány. Připravené produkty byly charakterizovány dostupnými fyzikálně-chemickými metodami – IR spektroskopií, ICP-OES, DRUV, XPS, MAS-NMR spektroskopií a dusíkovou porozimetrií. Následně byly připravené porézní křemičitany zirkonia použity jako heterogenní katalyzátory. Byly provedeny a analyzovány série reakcí, na kterých byla stanovena katalytická aktivita připravených oxidů – aldolová kondenzace benzaldehydu a acetonu, MPV redukce cyklohexanonu a Lebeděvův proces.

Abstract:

This diploma thesis is studying porous metal silicate materials, specifically zirconium silicates. Such materials possess plenty of unique properties and can be widely used in the field of heterogeneous catalysis. Primarily these materials are studied as possible catalysts for the Lebedev process, which is a catalytic synthesis of 1,3-butadiene from ethanol. This process could potentially replace the petrol-based 1,3-butadiene mass production. In the thesis’s experimental part, the synthesis, characterization, and catalytic activity of zirconium silicates was investigated. Oxides were prepared by the non-hydrolytic sol-gel method and their surface was modified afterward. Synthesized products were characterized by available physicochemical methods – IR spectroscopy, ICP-OES, DRUV, XPS, MAS-NMR spectroscopy, and N2 porosimetry. After that, prepared porous zirconosilicates were used as heterogeneous catalysts. A series of reactions, which would determine the catalytic activity of synthesized oxides, were performed – aldol condensation of benzaldehyde and acetone, MPV reduction of cyclohexanone, and the Lebedev process.

Keywords

sol-gel, oxidické materiály, 1,3-butadien, oxid křemičitý, oxid zirkoničitý, katalýza, nehydrolytická chemie, heterogenní katalýza, oxidic materials, 1,3-butadiene, silicon oxide, zirconium oxide, catalysis, nonhydrolytic chemistry, heterogeneous catalysis

Language used: Czech

Date on which the thesis was submitted / produced: 18. 5. 2022

Thesis defence

• Date of defence: 15. 6. 2022
• Supervisor: Mgr. Aleš Stýskalík, Ph.D.
• Reader: Mgr. David Škoda, Ph.D.

Masaryk University

Faculty of Science

Master programme / field:
Chemistry / Material Chemistry